2003年,在波利·德雷珀担任制片人的外百老汇戏剧《GettingIntoHeaven》中客串了一个小角色,从而进入演艺圈。2005年,主演由波利·德雷珀自编自导的音乐喜剧电影《赤裸兄弟乐队：电影》,该片中的音乐都是由他的父亲MichaelWolff所创作,他和他的弟弟亚历克斯·沃尔夫在该片中饰演摇滚组合赤裸兄弟乐队的成员,并一起以赤裸兄弟乐队的身份录制了该片的原声专辑《TheNakedBrothersBand:MusicfromtheMovie》。双人组合2007年起,担任音乐系列喜剧《赤裸兄弟乐队》的主演,该剧改编自其2005年主演的电影《赤裸兄弟乐队：电影》,他和亚历克斯·沃尔夫继续在剧中饰演摇滚组合赤裸兄弟乐队的成员,并继续以赤裸兄弟乐队的身份录制了该剧的原声专辑《TheNakedBrothersBand》《IDon'tWanttoGotoSchool》和《Throwbacks》。2009年,其主演的音乐系列喜剧《赤裸兄弟乐队》最终季播完后,他和弟弟亚历克斯·沃尔夫不再以赤裸兄弟乐队进行音乐活动,两人重新成立音乐组合沃尔夫兄弟；6月至10月,两人在美国举行巡回演唱会《沃尔夫兄弟：夏季公路之旅》,在洛杉矶,纽约等28个城市进行了巡回演出。2011年10月,随组合Nat&AlexWolff发行组合首张录音室专辑《BlackSheep》,共收录了11首歌曲,其中6首歌曲由其独立创作。2012年6月,与简·方达,凯瑟琳·基纳等人联合主演的喜剧电影《和平,爱与误解》在美国上映,他在片中饰演多年从未与外婆见过面的儿童杰克；9月,收到导演乔什·波恩的邀请,主演其执导的青春电影《困在爱中》,该片在在多伦多国际电影节上映,他在片中饰演正经历初恋的青少年鲁斯蒂。2013年3月,主演的爱情电影在《爱在招生部》在美国上映,该片由保罗·韦茨执导,他在片中饰演天才少年耶利米。2014年5月,在吉亚·科波拉执导的青春电影《帕罗奥图》中饰演玩世不恭的青少年Fred,与艾玛·罗伯茨,詹姆斯·弗兰科等人出演对手戏；6月,与谢琳·伍德蕾,安塞尔·埃尔格特等人合作主演的爱情电影《星运里的错》在美国上映,该片改编自约翰·格林青春小说《无比美妙的痛苦》,他凭借该片获得第16届青少年选择奖电影类最抢戏演员；7月,主演的爱情喜剧电影《不善之举》在美国上映,与赛琳娜·戈麦斯出演对手戏,他在片中饰演深陷暗恋之苦的男主角RickStevens；10月,随组合Nat&AlexWolff发行单曲《WhereI'mGoin》和《RockStar》。2015年5月,获得第5届CinemaCon奖新星奖；7月,与卡拉·迪瓦伊联袂主演的青春电影《纸镇》在美国上映,他在饰演暗恋发小的胆小又内向的男主角昆汀；9月25日,收到导演南希·迈耶斯的邀请,担任男二号的喜剧电影《实习生》在美国上映,与安妮·海瑟薇,罗伯特·德尼罗等人出演对手戏,他在片中饰演一位对工作兢兢业业并十分关心公司同事的时尚购物网站职员贾斯廷；同日,与米基·洛克,艾玛·罗伯茨合作主演的剧情电影《大叔阿什比》在美国上映,他在片中饰演在病入膏肓的FBI前探员帮助下重新找回自信的高中生男生艾德。2016年9月,主演的剧情电影《胜负未决的战斗》在威尼斯国际电影节“花园里的电影”单元上映,与詹姆斯·弗兰科,乔什·哈切森等人出演对手戏,他在片中饰演对抗剥削阶级的激进工人组织中的年轻工人吉姆；12月,由其配音的动画电影《了不起的菲丽西》在法国上映,他在片中为一心想要成为发明家的孤儿院少年维克托配音。纳特·沃尔夫2017年7月,收到制片人马克·杜普拉斯,杰伊·杜普拉斯的邀请,主演的剧情电视剧《104号房间第一季》在美国播出,他在剧中饰演一位测试自己信仰的摩门教徒；8月,与玛格丽特·库里,凯斯·斯坦菲尔德联合主演的惊悚电影《死亡笔记》在美国流媒体平台Netflix上线,该片改编自同名日本漫画,他在片中饰演意外捡到死神的笔记,并用它来制裁罪犯的男主角莱特·特纳；9月8日,由其主演的浪漫喜剧电影《再次回家》在美国上映,与瑞茜·威瑟斯彭,皮可·亚历山大等人出演对手戏,他在片中饰演一心追求单亲妈妈的青年演员Teddy。2018年7月,与斯塔西·马汀,托尼·夏尔赫布合作主演的剧情电影《罗西》在美国上映,他在片中饰演一位有社交恐惧的绑匪；10月,主演由波利·德雷珀自编自导的爱情电影《斯黛拉的最后一周》,他在片中饰演因与弟弟爱上同一个女子而陷入纠结的青年杰克。2019年4月,在丹·克劳斯执导的战争电影《杀戮部队》中饰演被部队中的中士强迫杀害阿富汗平民的年轻美国士兵亚当,该片改编自导演执导的同名纪录片。10月,收到导演亨利·亚利克斯·鲁宾的邀请,与山姆·克拉弗林合作主演的剧情电影《永远忠诚》在美国上映,他在片中饰演误杀他人后逃跑的青年Oyster；2020年2月,由其担任主演的冒险电影《普通人》在挪威上映,他在片中饰演发现自己拥有神秘力量的男主角青年埃里克。2023年2月24日,主演的职场黑色喜剧,惊悚剧《顾问》上线亚马逊。
青少年选择奖获奖时间奖项名称获奖作品获奖结果2015第17届青少年选择奖-电影类-最佳夏日男星《纸镇》提名2014第16届青少年选择奖-电影类-最佳银幕拍档《星运里的错》获奖2014第16届青少年选择奖-电影类-最抢戏演员《星运里的错》获奖儿童选择奖获奖时间奖项名称获奖作品获奖结果2009第22届儿童选择奖-电视类-最受欢迎男演员《赤裸兄弟乐队第三季》提名青年好莱坞奖获奖时间奖项名称获奖结果2014第16届青年好莱坞奖-突破演员提名青年艺人奖获奖时间奖项名称获奖作品获奖结果2010第31届青年艺人奖-电视类-最佳男主角《赤裸兄弟乐队第三季》提名2009第30届青年艺人奖-电视类-最佳男主角《赤裸兄弟乐队第三季》提名BMI电影电视奖获奖时间奖项名称获奖作品获奖结果2007BMI电影电视奖-BMI有线电视奖《TheNakedBrothersBand》获奖CinemaCon奖获奖时间奖项名称获奖结果2015第5届CinemaCon奖-新星奖获奖